Το αρχειακό υλικό, που φυλάσσεται στο Ιστορικό Αρχείο Αρχαιοτήτων και Αναστηλώσεων (ΙΑΑΑ) αποτελείται από 12.000 αρχειακούς φακέλους περίπου. Χρονικά εκτείνεται από το 1834 έως και το 2014. Στα αρχειακά τεκμήρια (έγγραφα, φωτογραφίες, σχέδια, βιβλία και αντικείμενα), αποτυπώνονται οι συστηματικές παρεμβάσεις της Αρχαιολογικής Υπηρεσίας για την προστασία των μνημείων της επικράτειας. Τον κύριο όγκο του Ιστορικού Αρχείου συγκροτεί η διοικητική αλληλογραφία, κυρίως της κεντρικής Αρχαιολογικής Υπηρεσίας με τις περιφερειακές αρχαιολογικές εφορείες, με τις ξένες αρχαιολογικές σχολές και τα ινστιτούτα, με δημόσιους και ιδιωτικούς φορείς, καθώς και με πολίτες. Η πλειονότητα των εγγράφων αφορά σε υποθέσεις σχετικές με την αποκάλυψη, φύλαξη και προστασία των αρχαίων και βυζαντινών κινητών μνημείων, την έκθεσή τους σε μουσεία και συλλογές, τη δημοσίευσή τους, τις εργασίες μελέτης και ανάδειξης αρχαιολογικών χώρων και μνημείων και τέλος τις κηρύξεις προστασίας τους. Εξίσου σημαντικά είναι και τα τεκμήρια στα οποία αποτυπώνεται η κρατική μέριμνα για την αντιμετώπιση της αρχαιοκαπηλίας, την εποπτεία των αρχαιοπωλείων και των ιδιωτικών συλλογών, την παραγωγή, διάθεση και εξαγωγή αντιγράφων αρχαίων έργων τέχνης και την έκδοση αδειών μελέτης, φωτογράφησης και κινηματογράφησης εντός των μουσείων και των αρχαιολογικών χώρων.
Το αρχειακό υλικό του 19ου αιώνα ακολουθεί μια μεικτή ταξινόμηση, τόσο θεματική, όσο και γεωγραφική. Από το 1910 μέχρι το 1966 το αρχειακό υλικό διασώζεται αρχειοθετημένο θεματικά και χρονολογικά. Χρονολογία ορόσημο της διοικητικής ιστορίας της Αρχαιολογικής Υπηρεσίας αποτελεί το έτος 1966, ημερομηνία ίδρυσης της Γενικής Διεύθυνσης Αρχαιοτήτων και Αναστηλώσεως. Τότε, διακόπτεται οριστικά η ταξινόμηση της παραγόμενης διοικητικής αλληλογραφίας ανά θεματικές κατηγορίες και αρχίζει να εφαρμόζεται η χωροχρονική ταξινόμηση (έτος/περιφέρεια αρχαιοτήτων). Η παραπάνω ταξινομητική μέθοδος, η οποία ακολουθείται μέχρι σήμερα, εξελίχθηκε περαιτέρω με την πάροδο των χρόνων.
Το 1973, καθώς οι υπηρεσιακές ανάγκες αυξήθηκαν, καθιερώνεται για πρώτη φορά το Θεματολόγιο ως βασικό υπηρεσιακό εργαλείο διαχείρισης της ολοένα διογκούμενης διοικητικής αλληλογραφίας. Η εν λόγω πρακτική, που εξασφάλιζε ομοιομορφία ως προς την αρχειοθέτηση, διαμόρφωσε τη δομή του σωζόμενου αρχειακού υλικού και είναι σε χρήση μέχρι τις μέρες μας. Η ταξινόμηση των υποθέσεων, που διαχειριζόταν η κεντρική Υπηρεσία, συνέχισε να γίνεται ανά έτος και ανά περιφερειακή υπηρεσία αρχαιοτήτων, ενώ εμπλουτίστηκε περαιτέρω με την απόδοση ενός μοναδικού αριθμού φακέλου (φ.). Έτσι, για παράδειγμα, το έτος εφαρμογής του νέου ταξινομητικού συστήματος, η Εφορεία Αρχαιοτήτων Αθηνών έλαβε την αρχειακή κωδικοποίηση Φ. 01/ 1973.
Στο αρχειακό υλικό, που διασώζεται, εμπεριέχονται και στοιχεία σχετικά με απαλλοτριώσεις, διοικητικά και οικονομικά ζητήματα, ενώ μείζονος σημασίας για τη διοικητική διαδρομή της Αρχαιολογικής Υπηρεσίας είναι τα πρακτικά των Συνεδριάσεων των Αρχαιολογικών Συμβουλίων των ετών 1899-1989, και πλείστων άλλων αρχαιολογικών επιτροπών.
Ως διακριτό και αυθύπαρκτο αρχειακό σύνολο στο ΙΑΑΑ φυλάσσεται και ένα ογκώδες φωτογραφικό αρχείο αποτελούμενο από 33.195 ασπρόμαυρες φωτογραφίες, προερχόμενες από 15.000 περίπου κτίρια. Το εν λόγω φωτογραφικό αρχείο είναι συλλογικός καρπός μίας διεπιστημονικής Ομάδας Εργασίας η οποία συγκροτήθηκε το 1978 με απόφαση του τότε Υπουργού Πολιτισμού και Επιστημών Δημήτρη Νιάνια. Η Ομάδα Εργασίας με κύριο έργο τη Σύνταξη του Αρχείου των Μνημείων της Ελλάδος, προχώρησε στη φωτογράφηση των νεοκλασικών και λοιπών παλαιών κτιρίων στην Αττική και στην περιφέρεια (Αίγινα, Βέροια, Έδεσσα, Θεσσαλονίκη, Νάουσα, Ναύπακτος, Ναύπλιο, Σέριφος, Σκύρος κ.ά.). Οι εργασίες πραγματοποιήθηκαν μέσα σε ένα εξαιρετικά σύντομο χρονικό διάστημα, υπό τον συντονισμό της Ευαγγελίας Πρωτονοταρίου-Δεϊλάκη, προϊσταμένης της Διεύθυνσης Αρχείου Μνημείων και Δημοσιευμάτων (ΔΑΜΔ) και του πολιτικού μηχανικού Νικόλαου Θεοτοκάτου. Το υλικό των ασπρόμαυρων φωτογραφιών συνοδεύεται από δελτία απογραφής φωτογραφιών και καταγραφής φιλμ, φύλλα κοντάκτ και αρνητικά φωτογραφιών.
Μια άλλη κατηγορία ιστορικών τεκμηρίων αποτελούν οι συλλογές τεκμηρίων εκλιπόντων και αφυπηρετησάντων στελεχών της Αρχαιολογικής Υπηρεσίας. Οι συλλογές αυτές περιήλθαν στην κατοχή του ΙΑΑΑ μόλις την τελευταία δεκαετία. Πρόκειται για τα κατάλοιπα των προσωπικών αρχείων του Απόστολου Αρβανιτόπουλου, της Ηούς Ζερβουδάκη, της Ευαγγελίας Πρωτονοταρίου-Δεϊλάκη, του Πέτρου Γ. Καλλιγά, της Ζωής Ευαγγέλου, της Μέλπως Ι. Πωλογιώργη και των Γιάννη και Έφης Σακελλαράκη. Παρακολουθώντας βήμα-βήμα την πορεία τους από τα χρόνια της φοίτησης μέχρι τη συνταξιοδότησή τους, αντλεί κανείς πολύτιμες πληροφορίες τόσο για το έργο και τη δράση τους, όσο και για τις κοινωνικές συνθήκες της εποχής τους.
Τέλος, στο ΙΑΑΑ βρίσκεται το ανενεργό αρχείο της καταργηθείσας Ανώνυμης Εταιρείας με την επωνυμία Ενοποίηση Αρχαιολογικών Χώρων Αθήνας (ΕΑΧΑ Α.Ε.), η οποία δραστηριοποιήθηκε τα έτη 1994-2014.
